במסגרת הופעותיה בתיאטרון "לי לה לו" הכירה את המשורר נתן אלתרמן ואת המלחין משה וילנסקי, וכך התחילה עבודתם המשתופת. שיתוף הפעולה הפורה בינה לבין משה וילנסקי נמשך למעלה משישים שנה. לחניו הפופולריים של וילנסקי וקול האלט העמוק של דמארי, יחד עם יכולת הביצוע התיאטרלית שלה, הפכו אותה לאחת הזמרות הפופולריות והאהובות בארץ. היא הופיעה בפני חיילים במלחמות ובמוצבים, השתתפה בפסטיבלי זמר וייצגה את ישראל בעולם.
אחת ההופעות הזכורות לה כמרגשות ביותר היתה לפני קום המדינה, כשהיא ווילנסקי נסעו להופיע במחנות מעפילים בקפריסין. בדרך לשדרה התעופה בלוד הם כמעט נהרגו כשרכבם עלה על מוקש והם עפו ממנו לתעלה.
בשנות החמישים הפכה דמארי לשגרירה תרבותית שייצגה את ישראל ברחבי העולם. היא הופיעה במחזות זמר והקליטה את שיריה בתקליטים, שהפכו ללהיטים. שיתוף הפעולה המוצלח ביניהם הוליד ידידות אמיצה. חצי שנה לפני מותו של וילנסקי ביקשה ממנו דמארי שילחין שיר במיוחד בשבילה. את השיר, "כשאני עומדת על במה", בערב המחווה לכבודו ב - 1996 בפסטיבל ערד.